Starting from a protonic zeolite having lattice CHA (Si/Al = 13.1) were performeded 4 ion exchange with copper acetate, obtaining ratios Cu/Al of about 0.1, 0.2, 0.3 and 0.4. These materials are active in the SCR reaction for the abatement of NOx, have been studied in experiments aimed at studying in situ and working conditions through IR spectroscopy in transmission and UV-Vis diffused relfectance. In order to perform these studies it was necessary to develop and optimize some cells able to work in controlled conditions of temperature and flow of reagents and output connected to a mass spectrometer. This experimental setup has been duplicated to perform, under the same chemical conditions, experiments of absorption of x-rays (spectroscopies EXAFS and XANES) able to determine the local environment and the oxidation state of the copper species in the different catalytic conditions (temperature and different mixtures of reagents).
Partendo da una zeolite protonica di reticolo CHA (Si/Al = 13.1) sono stati effettuati 4 scambi ionici con acetato di rame, ottenendo rapporti Cu/Al di circa 0.1, 0.2, 0.3 e 0.4. Tali materiali, attivi nella reazione SCR per l'abbattimento degli NOx, sono stati studiati in esperimenti mirati a studiare in condizioni in situ e operando tramite spettroscopie IR in trasmissione e UV-Vis in rilfettanza diffusa. Per effettuare tali studi è stato necessario sviluppare e ottimizzare delle celle in grado di lavorare in condizioni controllate di temperatura e di flusso di reagenti e collegata in uscita a uno spettrometro di massa. Tale setup sperimentale è stato duplicato per effettuare, nelle stesse condizioni chimiche, esperimenti di assorbimento di raggi-x (spettroscopie EXAFS e XANES) in grado di determinare l'intorno locale e lo stato di ossidazione delle specie rame nelle diverse condizioni catalitiche (temperatura e diverse miscele di reagenti).
Caratterizzazione multi-tecnica e reattività dei siti rame al'interno della zeolite SSZ-13
LAZZARINI, ANDREA
2012/2013
Abstract
Partendo da una zeolite protonica di reticolo CHA (Si/Al = 13.1) sono stati effettuati 4 scambi ionici con acetato di rame, ottenendo rapporti Cu/Al di circa 0.1, 0.2, 0.3 e 0.4. Tali materiali, attivi nella reazione SCR per l'abbattimento degli NOx, sono stati studiati in esperimenti mirati a studiare in condizioni in situ e operando tramite spettroscopie IR in trasmissione e UV-Vis in rilfettanza diffusa. Per effettuare tali studi è stato necessario sviluppare e ottimizzare delle celle in grado di lavorare in condizioni controllate di temperatura e di flusso di reagenti e collegata in uscita a uno spettrometro di massa. Tale setup sperimentale è stato duplicato per effettuare, nelle stesse condizioni chimiche, esperimenti di assorbimento di raggi-x (spettroscopie EXAFS e XANES) in grado di determinare l'intorno locale e lo stato di ossidazione delle specie rame nelle diverse condizioni catalitiche (temperatura e diverse miscele di reagenti).File | Dimensione | Formato | |
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https://hdl.handle.net/20.500.14240/47737