I “Contaminants of Emerging Interest” (CECs) sono una classe molto variegata di composti (farmaci, prodotti per la cura della persona, vernici, insetticidi etc.), sia naturali sia di sintesi, che possono entrare nell'ambiente e, accumulandosi, causare effetti avversi per la salute umana e/o per l'ecosistema. Può trattarsi tanto di sostanze “nuove” quanto di sostanze già note ma di cui solo recentemente si è scoperta la tossicità. I CECs tendono ad accumularsi negli ambienti acquatici, soprattutto nelle acque superficiali, ma anche nelle falde e negli scarichi degli impianti di trattamento delle acque reflue, in concentrazioni che vanno da pochi ng a decine di μg per litro. L'immissione nell'ambiente avviene in buona parte tramite gli effluenti dei depuratori, ma anche attraverso scarichi abusivi, runoff dei terreni agricoli, percolato di discarica. Poiché i tradizionali impianti di trattamento non riescono ad abbatterli efficacemente, è fondamentale lo sviluppo di tecniche di rimozione innovative per tutelare le risorse idriche a disposizione e ripristinare, dove possibile, la qualità delle acque reflue contaminate. I processi di ossidazione avanzata (AOPs) sono in grado di ottenere la degradazione completa di molti inquinanti organici tramite la generazione di specie reattive radicaliche fortemente ossidanti. Tra i diversi AOP, i processi di tipo Fenton sfruttano la capacità del Fe(II) di attivare H2O2 per la generazione di radicali ˙OH altamente ossidanti. Essi si sono già rivelati efficaci nell'abbattere molti inquinanti organici presenti in soluzione acquosa e possono essere resi più efficaci in presenza di irraggiamento con luce solare. I principali limiti dei processi Fenton sono la necessità di lavorare a pH≈3 e la formazione di fanghi di composti idrossilati del ferro. Di recente, tuttavia, è stata dimostrata l'applicabilità di complessi Fe(III)-EDDS (acido [S,S']-etilendiammino-[N,N']-disuccinico, isomero strutturale e non tossico dell'EDTA) in processi Fenton e foto-Fenton a pH neutro. In questo progetto di tesi si è esplorata l'applicazione di complessi Fe(III)-EDDS in processi foto-Fenton, usando il 4-clorofenolo (4-CP) come inquinante modello. L'effetto del complesso sull'efficacia di degradazione del 4-CP è stato studiato variando diversi parametri sperimentali, quali il pH, la concentrazione di H2O2, di Fe(III)-EDDS e di ossigeno disciolto. I risultati ottenuti hanno permesso di comprendere come questi fattori influenzino l'efficacia del processo e di formulare ipotesi sul suo meccanismo operativo. È stata inoltre esplorata la possibile sinergia fra il sistema e l'enzima perossidasi di soia (SBP) sulla base dell'ipotesi, riportata in letteratura, che dal complesso Fe(III)-EDDS posto sotto irraggiamento venga fotoprodotta H2O2. Poiché i risultati ottenuti non mostrano effetti sinergici fra il Fe(III)-EDDS e la SBP, si ipotizza che l'H2O2 eventualmente fotoprodotta reagisca direttamente col Fe(II) in situ, senza poter quindi diffondere nel bulk della soluzione per reagire con l'enzima e prendere parte al meccanismo catalitico.

Studio dei possibili effetti sinergici fra complessi Fe(III)-EDDS e perossidasi di soia in processi foto-Fenton applicati alla degradazione di inquinanti organici

BERTOLOTTI, SILVIA
2018/2019

Abstract

I “Contaminants of Emerging Interest” (CECs) sono una classe molto variegata di composti (farmaci, prodotti per la cura della persona, vernici, insetticidi etc.), sia naturali sia di sintesi, che possono entrare nell'ambiente e, accumulandosi, causare effetti avversi per la salute umana e/o per l'ecosistema. Può trattarsi tanto di sostanze “nuove” quanto di sostanze già note ma di cui solo recentemente si è scoperta la tossicità. I CECs tendono ad accumularsi negli ambienti acquatici, soprattutto nelle acque superficiali, ma anche nelle falde e negli scarichi degli impianti di trattamento delle acque reflue, in concentrazioni che vanno da pochi ng a decine di μg per litro. L'immissione nell'ambiente avviene in buona parte tramite gli effluenti dei depuratori, ma anche attraverso scarichi abusivi, runoff dei terreni agricoli, percolato di discarica. Poiché i tradizionali impianti di trattamento non riescono ad abbatterli efficacemente, è fondamentale lo sviluppo di tecniche di rimozione innovative per tutelare le risorse idriche a disposizione e ripristinare, dove possibile, la qualità delle acque reflue contaminate. I processi di ossidazione avanzata (AOPs) sono in grado di ottenere la degradazione completa di molti inquinanti organici tramite la generazione di specie reattive radicaliche fortemente ossidanti. Tra i diversi AOP, i processi di tipo Fenton sfruttano la capacità del Fe(II) di attivare H2O2 per la generazione di radicali ˙OH altamente ossidanti. Essi si sono già rivelati efficaci nell'abbattere molti inquinanti organici presenti in soluzione acquosa e possono essere resi più efficaci in presenza di irraggiamento con luce solare. I principali limiti dei processi Fenton sono la necessità di lavorare a pH≈3 e la formazione di fanghi di composti idrossilati del ferro. Di recente, tuttavia, è stata dimostrata l'applicabilità di complessi Fe(III)-EDDS (acido [S,S']-etilendiammino-[N,N']-disuccinico, isomero strutturale e non tossico dell'EDTA) in processi Fenton e foto-Fenton a pH neutro. In questo progetto di tesi si è esplorata l'applicazione di complessi Fe(III)-EDDS in processi foto-Fenton, usando il 4-clorofenolo (4-CP) come inquinante modello. L'effetto del complesso sull'efficacia di degradazione del 4-CP è stato studiato variando diversi parametri sperimentali, quali il pH, la concentrazione di H2O2, di Fe(III)-EDDS e di ossigeno disciolto. I risultati ottenuti hanno permesso di comprendere come questi fattori influenzino l'efficacia del processo e di formulare ipotesi sul suo meccanismo operativo. È stata inoltre esplorata la possibile sinergia fra il sistema e l'enzima perossidasi di soia (SBP) sulla base dell'ipotesi, riportata in letteratura, che dal complesso Fe(III)-EDDS posto sotto irraggiamento venga fotoprodotta H2O2. Poiché i risultati ottenuti non mostrano effetti sinergici fra il Fe(III)-EDDS e la SBP, si ipotizza che l'H2O2 eventualmente fotoprodotta reagisca direttamente col Fe(II) in situ, senza poter quindi diffondere nel bulk della soluzione per reagire con l'enzima e prendere parte al meccanismo catalitico.
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